Được biết, Margaret đã ngoại tình lần đầu tiên vào năm 1966, với cha đỡ đầu của con gái Anthony Barton, một nhà sản xuất rượu vang ở Bordeaux.[97] Một năm sau, bà có mối liên lạc trong một tháng với Robin Douglas-Home, cháu trai của cựu Thủ tướng Anh Alec Douglas-Home.[98] Margaret tuyên bố rằng mối quan hệ của bà với Douglas-Home không có gì, nhưng những bức thư của bà gửi cho anh ta (sau đó đã được bán) cho thấy họ rất thân mật.[99] Douglas-Home, người bị trầm cảm, chết vì tự tử 18 tháng sau khi chia tay với Margaret.[68] Những khẳng định rằng bà có mối quan hệ tình cảm với nhạc sĩ Mick Jagger,[100] diễn viên Peter Sellers và vận động viên cricketer người Úc Keith Miller chưa được chứng minh.[101] Theo nhà viết tiểu sử Charlotte Breese, nghệ sĩ giải trí Leslie Hutchinson đã có một "mối liên lạc ngắn" với Margaret năm 1955.[102] Một tiểu sử năm 2009 của diễn viên David Niven bao gồm các xác nhận, dựa trên thông tin từ góa phụ của Niven và một người bạn tốt của Niven, rằng anh ta đã ngoại tình với công chúa, người đàn em kém 20 tuổi.[103] Năm 1975, Công chúa được liệt kê trong số những người phụ nữ mà nam diễn viên Warren Beatty đã có những mối quan hệ tình cảm.[104] John Bindon, một diễn viên của Cockney đã có thời gian trong tù, đã bán câu chuyện của mình cho báo Daily Mirror, khoe khoang về mối quan hệ thân thiết với Margaret.[105]

Đến đầu thập niên 1970, nhà Snowdon đã có những rạn nứt. Vào tháng 9 năm 1973, Colin Tennant đã giới thiệu Margaret với Roddy Llewellyn. Llewellyn kém bà 17 tuổi. Năm 1974, bà mời ông làm khách đến ngôi nhà nghỉ dưỡng mà bà đã xây dựng trên đảo Mustique.[106] Đây là lần đầu tiên trong một số những lần bà đến đây. Margaret mô tả mối quan hệ của họ là "một tình bạn yêu thương".[107] Một lần, khi Llewellyn rời đi một cách bốc đồng đến Thổ Nhĩ Kỳ, Margaret trở nên rối loạn cảm xúc và uống quá liều thuốc ngủ.[108] "Tôi đã quá mệt mỏi vì tất cả mọi thứ", sau đó bà nói, "tất cả những gì tôi muốn làm là ngủ."[109] Khi cô hồi phục, nữ quan của bà tách Bá tước Snowdon khỏi bà, sợ rằng việc nhìn thấy ông sẽ khiến bà đau khổ hơn nữa.[110]

Vào tháng 2 năm 1976, một bức ảnh của Margaret và Llewellyn trong bộ đồ bơi trên đảo Mustique đã được đăng trên trang nhất của tờ báo lá cải, News of the World. Báo chí miêu tả Margaret là một phụ nữ lớn tuổi săn mồi và Llewellyn là người yêu dạng chàng trai đồ chơi của bà.[111] Vào ngày 19 tháng 3 năm 1976, gia đình Snowdon công khai thừa nhận rằng cuộc hôn nhân của họ đã tan vỡ không thể cứu vãn được.[112][113] Một số chính trị gia đề nghị loại bỏ Margaret khỏi danh sách dân sự. Các nghị sĩ Đảng Lao động đã tố cáo bà là "một ký sinh trùng hoàng gia"[114] và "gái điếm".[114] Vào tháng 5 năm 1978, bà bị ốm và được chẩn đoán là bị viêm dạ dày ruột và viêm gan do rượu.[115] Vào ngày 11 tháng 7 năm 1978, cuộc ly hôn của gia đình Snowdon đã được hoàn tất.[116] Đó là vụ ly hôn đầu tiên của một thành viên cấp cao của hoàng gia Anh kể từ vụ ly hôn của Công chúa Victoria Melita xứ Edinburgh vào năm 1901. Vào ngày 15 tháng 12 năm 1978, bá tước Snowdon kết hôn với Lucy Lindsay-Hogg.[117]

Vào tháng 8 năm 1979, Louis Mountbatten, Bá tước Mountbatten thứ nhất của Miến Điện, và các thành viên trong gia đình ông đã bị giết bởi một quả bom được đặt bởi Quân đội Cộng hòa Ireland Lâm thời.[118] Tháng 10 năm đó, trong một chuyến đi gây quỹ của Hoa Kỳ thay mặt cho Nhà hát Opera Hoàng gia, Margaret đã ngồi tại một bữa tiệc tối ở Chicago với người chủ chuyên mục Abra Anderson và Thị trưởng Jane Byrne. Margaret nói với họ rằng gia đình hoàng gia đã bị lay động bởi nhiều lá thư chia buồn từ Ireland.[119] Ngày hôm sau, đối thủ của Anderson Irv Kupcinet đã công bố một tuyên bố rằng Margaret đã gọi người Ireland là "những con lợn".[120] Margaret, Anderson và Byrne đều đưa ra những lời từ chối ngay lập tức,[119] nhưng đã có thiệt hại được gây ra.[121] Phần còn lại của chuyến đi đã thu hút các cuộc biểu tình và đội an ninh của Margaret đã được tăng gấp đôi khi bà đối mặt với các mối đe dọa vật lý.[122]

Năm 1981, Llewellyn kết hôn với Tatiana Soskin, người mà ông đã quen biết được 10 năm.[123] Margaret vẫn là bạn thân với cả hai.[124] Vào tháng 1 năm 1981, Margaret là khách trong chương trình Desert Island Discs (Đĩa Đảo Sa mạc) của BBC Radio 4.[125] Sự xuất hiện được mô tả bởi báo The Guardian: "Bà ấy sang trọng một cách rất tuyệt vời, chọn Rule Britannia làm một trong những đĩa của mình, và yêu cầu Scotland the Brave được chơi bởi các tay kèn và trống của 'trung đoàn của tôi', Đội Lính bắn súng tường Hoàng gia Cao nguyên."[126]